ケンブリッジやボストンの街中にある普通の売店・飲食店であれば、VISAのクレジットカードがあればまったく問題ありません。私は通常アメックスを使っており、たまにアメックスお断りの店もありますが、それでも最近は滅多になく、VISAであればまず問題ありません。また、iPhoneをお持ちであれば、ApplePayがかなり普及していて、カードを持ち歩かなくてほぼ大丈夫になってきました。ナイトクラブへの入場料や郊外のアイスクリーム屋などでは現金のみというところもあるので、ちょっと注意が必要です。
ハーバード大学内のことは良く分かりませんので、他の人からお願いします。