私のお勧めは、ダレス空港とDCの中間の、Tysions Corner と言う地域か、レーガン・ナショナル空港のある Crystal City 又は’Rosslyn のエリアです。DC市内にはガレージの駐車場はありますが、博物館までは少し遠くて、はっきり言って平日のDCは車はあまり停めるところがありませんので、平日はなるべく車はホテルに置いておいて、地下鉄での移動をお勧めします。
国会議事堂前やペンタゴンなどの政府機関の駐車場は、土・日曜日は、一般に開放されていますので、今の時期なら、土日の方が車でのDCへの移動は楽だと思います。
但し、特別のイベントなどがある場合は、道路閉鎖もあり、駐車スペースも限られてしまう場合がありますので、事前に市内のイベント情報など調べて行かれた方が良いと思います。

ワタリガニにご興味がおありなら、Maryland Crab Cake をお試しください。
一言でいえば、カニの身のハンバーグで、ワシントン地域の名物になっています。
大概どこのシーフードレストランでも扱っていますので、メニューにあるかご確認の上、
お出かけになられたらよろしいのではと思います。

ユニオン駅構内には、フードコートやマクドナルド、ニューススタンド、ショッピングセンターなどもありますが、あまり朝が早いとほとんど空いていない可能性があります。
早朝はあまり出歩かずに、駅構内のベンチで過ごされた方が良いと思います。
スミソニアン博物館は、10:00-17:30、ナショナルギャラリーは、10:00-17:00、日曜日のみ11:00-18:00 の開館となっています。ユニオン駅からですと、一番近いナショナルギャラリーまで徒歩30分程度の距離です。
お帰りのメガバスは、出発時刻の20分前には到着するようにしてください。あまりギリギリになると、空席待ちの人に席を取られてしまう事がありますので、注意してください。
スミソニアンは、航空宇宙博物館、自然史博物館、アメリカ歴史博物館、そして、今日オープンのアフリカ系アメリカ人歴史文化博物館など、とても一日では見切れない膨大な規模です。
駅の構内に、ツアーバスのチケット売り場がありますが、そこに置いてある無料の市内観光地図を一部入手すると便利です。
では良いご旅行を！

先回の送迎の件をどうされたのか分かりませんが、もし既にどなたかにご依頼されたのでしたら、まずその方にお問い合わせされた方がいいでしょう。もしまだ決まっていないのでしたら、一泊する場所は確保できます。料金は、市内のホテルの半分以下程度になると思います。

ワシントンエリアには空港は3か所ありますので（IAD ダレス国際、DCA レーガン・ナショナル、BWI ボルチモア）、どちらの空港に到着されるのかは分かりませんが、各空港からバス、タクシーは出ているので、市内への移動は可能です。もし送迎が必要でしたらご相談させていただきますのでお知らせください。

では、お気をつけてお越しください。

１、3月～8月の観光シーズン中は8時から配布される整理券が必要とのことですが、ワシントンメモリアルのように待っていても限定数がある？かがわかりません。
>>>チケットが必要なピーク期間は、３月７日から８月３１日まで、15分おきに催行、１０人以上のグループは予約が必要で、最大５０名までとなっていますから、それが一度に催行できる人数の限界だと思います。
http://www.moneyfactory.gov/wdcgrouptours.html

２、印刷局のショップは見学していないと入れないの？かがわかりません。
>>>14th Street 側のツアー入り口に行って、I want to visit the gift shop only." と言えば、チケットがなくても通してくれます。

なお、印刷局のツアーチケットブースは15th Street 側にあります。詳しくは、印刷局のサイトをご参照ください。他に質問があればご連絡下さい。
http://www.moneyfactory.gov/washingtondctours.html