ビルバオ→サンセバスチャン→バルセロナの巡り方の相談

今年の秋にスペイン旅行を予定してます。
航空券は既に予約済みです。
ビルバオ着が9/29の昼頃で、バルセロナ発が10/7午前です。
以下で悩んでます。
①ビルバオ２泊、サンセバスチャン２泊にするか、サンセバスチャン４泊にするか。
日本からはビジネスで行くので、それほど疲れはないと思うので、ビルバオ着後にそのまま、
バスでサンセバスチャンで行って、フランス側などにも行っても良いかと思います。
ビルバオが充実しているのなら、そのままビルバオに宿泊するのもありかと考えてます。

②ビルバオ/サンセバッシャンからバルセロナへの移動
順当なところだと飛行機ですよね。
一方、バスでの移動はできないかな、と思ってます。
途中のリオハあたりのワイナリー見学に興味があります。
娘が行って、楽しかったようなので。

当方、夫婦二人旅です。６７歳と６５歳です。
よろしくお願いします。